唯“快”不“破”:Cu-N-C催化剂通过质子化诱导位点和场重建 实现超快吸附脱硫
发布日期:2022-10-06   作者:重点实验室  浏览数:864

    同时调节吸附热力学/动力学和位点密度以实现单原子材料的高效吸附能力对于吸附相关的催化、分离或纯化至关重要,但仍然具有挑战性。

    近期,yl6809永利官网黄超锋副教授与济南大学、烟台大学合作,以吸附脱硫为模型,报道了一种简单的质子化非配位pyridinic-N策略,通过阳离子Cu-S相互作用,显著增强Cu-N-C对二苯并噻吩的吸附脱硫能力。吸附过程中,非配位pyridinic-NH+既作为吸附位点,又调节N的配体场,导致Cu-N-Cd带中心偏移并促进了Cu-N键的拉伸,这有效增强了单原子Cu位点对有机硫的键合强度。与此同时,质子化作用重构了Cu-N-C吸附剂的局部正电场,加速了吸附位点附近富电子二苯并噻吩的传质和富集。这些促使Cu-N-C在吸附脱硫过程中所表现的吸附动力学参数比大多数报道的吸附剂高2-261倍,并且其能在70 s内使模型油中的有机硫含量降至10ppm以下(如下图),远超过我们之前报道的Fe-N-C吸附剂(~900 s, Chem. Eng. J., 2022, 430,132657),体现了Cu-N-C吸附剂的超快吸附脱硫性能。


    相关研究成果以标题为Protonation-induced site and field reconstruction for ultrafast adsorptive desulfurization over Cu–N–C发表在Chemical Engineer Journal(影响因子:16.744DOIhttps://doi.org/10.1016/j.cej.2022.139391)。此工作得到国家自然科学基金和yl6809永利官网高层次人才启动经费的支持。课题组诚邀对本团队相关研究方向有浓厚兴趣的本校保研同学加盟!

                                                                                       (供稿人:黄超锋)